리튬이온전지 음극 용량 4배 이상↑…고엔트로피 신소재 개발

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[아이뉴스24 최상국 기자] 리튬이온전지의 음극 소재로 현재 가장 많이 사용되는 소재는 흑연이다. 하지만 흑연은 용량이 낮다는 단점을 가지고 있어 흑연 대비 약 10배의 이론 용량을 가진 실리콘 음극재 연구가 최근 활발히 이루어지고 있다.

흑연 음극재의 용량 한계는 372mAh/g 인데 비해 실리콘 소재는 이론용량이 4200mAh/g 으로 10배 이상 크다. 하지만 실리콘 소재의 경우 낮은 전기전도도 뿐만 아니라 충·방전을 반복하면 부피가 팽창해 장기 안정성이 저하된다는 문제점이 있다. 이에 따라 현재 상용화되고 있는 리튬이온전지용 실리콘음극재는 대부분 흑연에 실리콘을 소량 첨가한 제품들이다.

27일 한국연구재단은 박호석 성균관대학교 교수 연구팀이 실리콘 기반 고엔트로피 합금을 통해 고용량·장수명 리튬이온전지 음극 소재 개발에 성공했다고 밝혔다.

박호석 성균관대학교 교수 [사진=한국연구재단]

연구팀이 개발한 신소재는 고용량의 실리콘(Si), 고반응성의 인(P), 빠른 리튬이온 전도성을 가진 게르마늄(Ge), 자가 복원력을 가진 액체 금속 갈륨(Ga)의 장점을 모아 만든 합금(GaGeSiP3)으로, 1667mAh/g의 고용량을 실현했다.

연구팀은 흑연과 복합화된 GaGeSiP3은 고전류 밀도에서도 949mAh/g의 고용량과 2000 회 충·방전 이후에도 1121mAh/g의 용량을 유지했다고 밝혔다.

‘고엔트로피 합금’은 주된 원소에 보조 원소를 더하는 일반적인 합금과는 달리, 주된 원소 없이 여러 원소를 비슷한 비율로 조합해 만든다. 다양한 조성의 원소들을 바탕으로 다양한 물성을 구현할 수 있지만 일반적인 방법으로는 합성하기가 매우 까다롭다.

박호석 교수 연구팀은 고에너지 볼밀링 합성법을 사용해 공정을 최소화하면서, 실리콘과 인, 게르마늄, 갈륨을 합성하는 데 성공했다. 3가지 이상의 양이온을 실리콘에 혼합해 고엔트로피 상태에서의 합금을 형성, 한 가지 소재로 구현하기 어려운 물성을 부여함으로써 실리콘의 장기 충·방전이나 급속충전 시에 발생하는 성능 저하 문제를 해결한 것이다.

고엔트로피 소재의 합성 및 디자인 모식도. a. 하이에너지 볼밀링을 이용해 아연, 구리, 알루미늄, 갈륨, 게르마늄, 실리콘 양이온과 인 음이온을 일정 비율로 섞어 실리콘 기반 고엔트로피 합금 소재를 합성하는 모식도. b. 고엔트로피화에 의한 전기화학적, 기계적 물성 향상을 보여주는 모식도 [사진=한국연구재단]

박호석 교수는 “이번 연구는 리튬이온전지 에너지밀도를 향상시키기 위한 핵심 소재인 실리콘의 문제점을 해결할 수 있는 방안을 제시했을 뿐만 아니라, 고엔트로피 합금 소재를 반응성이 높은 인(P) 원자에서도 처음으로 구현했다는 점에서 의의가 있다”고 밝혔다.

또한, 이번 연구를 통해 실리콘 기반 고엔트로피 합금 소재 설계 기준을 제시한 만큼 향후 다양한 조합의 고엔트로피 소재 합성을 통해 구조 및 조성 최적화, 배터리 성능 향상을 위한 양극 최적화 등의 추가 연구를 수행할 계획이다.

과학기술정보통신부와 한국연구재단의 리더연구 지원사업으로 수행된 이번 연구 성과는 에너지 분야 국제학술지 ‘에너지 및 환경과학(Energy & Environmental Science)’에 4월 16일 게재됐다.

*논문명: Generic synthesis of high-entropy phosphides for fast and stable Li-ion storage

*저자 : 박호석 교수(교신저자/성균관대학교), 리웬우(Wenwu Li) 교수(제1저자/성균관대학교), 리얀홍(Yanhong Li) 박사(제1저자/성균관대학교)

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